Веднага след завършването на института, той е приет в трупата на Народния театър.
Дебютира в киното с филма Утро над родината / 1951 г. / - в ролята на циганчето Сали. След това за известен период от време не получава почти никакви роли. Точно по това време Калоянчев преминава от Народния в трупата на наскоро създадения Сатиричен театър, където прави множество запомнящи се роли, една от които е на Големанов в едноименната комедия на Ст.Л. Костов. Следва и поредица от незабравими образи във филми: "Специалист по всичко", "Вълчицата", "Инспекторът и нощта" , "Езоп", "Бон шанс, инспекторе!" и много други.
През 1990 година режисьорът Иван Ничев засне "Бай Ганьо заминава за Европа" с Георги Калоянчев в ролята на прочутия герой на Алеко Константинов. Оказа се, че това е един от най-гледаните филми през първата половина на 90-те.
През 2006 година след многото други призове и отличия, Калоянчев получава и Наградата на Съюза на артистите за цялостно творчество.
Но най-голямата награда за него си остава званието "Народен артист" – в най-истинския му смисъл на актьор, всенароден любимец, от близо половин век.
Днес Калата се радва на вниманието на жена си Валя, синовете Ивайло и Явор, снахите Таня и Диана и на внуците си Гого, Валентин и Валя.